設(shè)計(jì)制備具有優(yōu)異形成能力和磁熱效應(yīng)的GdHoErCoNiAl高熵非晶合金

發(fā)布日期：2025-01-13 瀏覽次數(shù)：2266

制冷在當(dāng)今社會生產(chǎn)生活中扮演了重要的角色，傳統(tǒng)的制冷技術(shù)主要使用氣體壓縮制冷中的氟利昂等制冷劑。但是其制冷效率低下、噪音大、能耗高，并且制冷劑氟利昂會破壞大氣中的臭氧層、產(chǎn)生溫室效應(yīng)，造成全球氣候變暖和能源消耗增加。因此需要開發(fā)出新的制冷技術(shù)取代傳統(tǒng)的制冷方法。其中以磁熱效應(yīng)(magnetocaloric effect, MCE)為基礎(chǔ)的磁制冷技術(shù)因其具有效率高、能耗低、綠色、環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，從而受到更多的關(guān)注。磁致冷技術(shù)最關(guān)鍵的部分在于磁熱材料的選擇。近年來，非晶磁熱材料因其具有二級磁相變，具有極寬的磁熵變半峰寬。雖然非晶合金的峰值磁熵變（|ΔSMpk|）不及晶態(tài)合金，但極寬的磁熵變半峰寬（δTFWHM）使其具有較大的相對制冷能力，成為磁制冷材料中的后起之秀，是目前磁熱效應(yīng)材料的研究熱點(diǎn)。近年來，研究發(fā)現(xiàn)稀土基非晶合金體系的制冷量和磁熱效應(yīng)遠(yuǎn)大于其他體系。那么稀土元素尤其Gd元素是否是稀土基磁熱材料的有效添加元素，其對磁熱性能的調(diào)控機(jī)制又是什么？這些問題并不清楚。因此，為了研究獲得具有良好磁熱效應(yīng)的制冷材料，澄清稀土元素的作用迫在眉睫，是一項(xiàng)緊迫的任務(wù)。

近日，東南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院袁晨晨副教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合杭州電子科技大學(xué)材料與環(huán)境工程學(xué)院張義坤教授、安徽工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院吳雪蓮等合作者從電子結(jié)構(gòu)的角度對GdHoErCoNiAl高熵非晶合金體系的熱力學(xué)行為和磁熱性能進(jìn)行了深入研究。相關(guān)研究成果于2024年在Acta Physica Sinica雜志上發(fā)表。

研究人員基于具有良好形成能力的GdHoErCoNiAl高熵非晶合金，采用稀土替換設(shè)計(jì)了成分為Gd20+2xHo20-xEr20-xCoNiAl (x = 0, 5, 10)合金體系，研究了稀土替換對形成能力、熱力學(xué)、磁熱性能的影響。研究結(jié)果表明，隨著Ho和Er逐步被Gd取代，玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg和初始晶化溫度Tx逐漸降低，體系的熱穩(wěn)定性略有下降。與此同時，液相線溫度Tl升高，導(dǎo)致玻璃形成能力的熱力學(xué)判據(jù)，如約化玻璃轉(zhuǎn)變溫度Trg，γ，和γm降低。但通過對GdHoErCoNiAl的HRTEM圖像進(jìn)行2D自相關(guān)處理后的結(jié)果顯示，隨著Ho和Er逐步被Gd取代，體系的有序度減少，有利于非晶相的生成（圖1）。對比三種非晶合金的熱力學(xué)參量發(fā)現(xiàn)，電子結(jié)構(gòu)，尤其是稀土元素的4f電子態(tài)，對Tg和Tx有顯著的影響?；趂-d雜化理論，更多的4f電子數(shù)有效地增強(qiáng)了f-d電子軌道雜化效應(yīng)，使得自由電子傾向局域化，帶來了Tg和Tx的增加，提升了體系的熱穩(wěn)定性（圖2 (a,b)）。在磁熱性能方面，隨著Gd元素的加入，居里溫度TC、峰值磁熵變（|ΔSMpk|）和相對制冷能力（RCP, relative cooling power）均逐漸升高（圖2 (c,d,e,f)）。本研究中，稀土基高熵非晶合金體系的磁熱效應(yīng)包括RCP，TC和|ΔSMpk|主要依賴于de Gennes因子。TC與G因子之間存在較好的正比例線性關(guān)系（圖2 (e)）。該結(jié)論不僅在本工作中得以證實(shí)，在其他許多稀土基非晶合金中均能發(fā)現(xiàn)類似現(xiàn)象（圖3 (a)），并且我們發(fā)現(xiàn)|ΔSMpk|和RCP與G因子呈現(xiàn)出相反的依賴關(guān)系（圖3 (b,c)）。因此，在設(shè)計(jì)新型稀土基非晶合金磁制冷材料時如何平衡這兩個參量值得我們進(jìn)一步的考慮。該項(xiàng)工作得到國家自然科學(xué)基金、東南大學(xué)至善學(xué)者A類項(xiàng)目資助。

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