以“靜”止“動”：非晶合金玻璃轉變機制研究新進展

發布日期：2018-06-07 瀏覽次數：4129

非晶合金，又稱金屬玻璃，是典型的由金屬鍵主導的原子玻璃體系，其相對簡單的微觀結構為探索非晶態相關的基本物理問題提供了優良模型，非晶合金無序結構所帶來的優異力學、物理和化學性能，也為其在各類新材料領域的應用提供了物性基礎。因而，對非晶合金的研究不僅具備重要的科學意義，也具有重要的應用價值。與其他玻璃的形成一樣，非晶合金是通過對高溫合金熔體的快速冷卻來抑制結晶過程，并在一定的溫度時發生玻璃轉變(glass transition)而形成。玻璃轉變是與非晶合金的形成、微觀結構與宏觀物性等密切相關的物理過程，但其本質并不能通過傳統的熱力學相變理論來描述，是當前凝聚態物理和材料科學所面臨的巨大挑戰之一。傳統意義上的熱力學相變一般都會對應著結構序參量的明顯變化，但合金熔體在快速冷卻過程中其動力學會急劇變慢(粘度和結構弛豫時間在幾十度的溫區內增加十幾個量級)，但通過傳統衍射方法測得的微觀結構特征卻變化微弱。如何理解過冷液體動力學變慢，乃至玻璃轉變的與微觀結構相關的起源是非晶合金領域當前亟需解決的核心問題之一。近年來，人們在對非晶合金過冷液體的研究中發現，隨溫度的降低，其動力學行為變慢的同時也伴隨著特殊局域結構特征(短程序)的演化，進而嘗試構建過冷合金熔體中結構短程序與慢動力學之間的耦合關系，并將其理解為慢動力學的結構起源。

北京計算科學研究中心管鵬飛研究員與中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心汪衛華研究組博士生胡遠超，香港城市大學楊勇教授及新加坡南洋理工大學博士后李艷偉合作，發現了受限非晶合金過冷液體中慢動力學與其結構短程序(特征原子團簇)特征之間的退耦合；構建了慢動力學與原子構型相似度之間的耦合關系，并給出了由該相似度出發定義的靜態關聯長度在無論是受限、還是非受限體系中對慢動力學的普適描述，揭示了該靜態關聯長度在玻璃轉變中的主導作用。

該研究中，通過對受限和非受限非晶合金過冷液體的計算模擬研究發現，在受限過冷液體中，其結構弛豫隨著受限程度的增加而變慢，進而實現玻璃轉變，但其幾何結構短程序的特征(如二十面體等團簇的含量)卻基本保持不變(Fig.1)；揭示了在受限體系中，慢動力學和幾何結構短程序之間并未表現出其在非受限體系中所呈現的耦合關系，表明幾何結構短程序(如二十面體團簇等)并不能作為非晶合金體系中玻璃轉變的微觀結構起源。這一結論也引出了關系到玻璃轉變結構起源的核心問題：能否找到與微觀結構相關的靜態參量來統一地描述受限和非受限非晶合金過冷液體中的慢動力學？

基于受限體系在結構弛豫過程中表現出的構型關聯，研究了不同條件下構型之間相似度隨時間的演化，發現了本征構型相似度與結構弛豫弛豫時間之間的耦合關系(Figure.2a)；由該相似度出發，進一步定義了靜態關聯長度——反映了給定過冷液體在結構弛豫過程中所能經歷的無序亞穩狀態(amorphous metastable states)的數目或平均空間尺寸，發現該靜態關聯長度是控制受限體系中慢動力學的關鍵因素(Fig.2b)。根據有限尺寸受限分析(finite-size scaling analysis)，進一步發現該靜態關聯長度也控制著非受限非晶合金過冷液體的慢動力學(Figure.3)，說明基于微觀結構定義的靜態參量——靜態關聯長度可以統一地描述受限和非受限非晶合金過冷液體中的慢動力學。這一結果表明控制非晶合金過冷液體慢動力學，乃至玻璃轉變的結構因素并不是非晶幾何結構的短程序，而是反映構型間空間關聯的靜態關聯長度。

此外，基于動力學非均勻性定義的關聯長度與靜態關聯長度之間的差異，表明過冷液體中的動力學非均勻性可能并不是其慢動力學的根源，而是如影隨形的本質特征(Fig.3)。該靜態關聯長度的相關性質可以從無序一級相變理論(random first-order transition theory)出發得到很好地理解，表明非晶合金玻璃轉變也具有一定的熱力學基礎，并非是一個純粹的動力學過程。該研究結果為更全面地認識非晶合金的幾何結構序、更深入地理解玻璃轉變的本質提供了全新的視角，對推動非晶合金的實驗研究及產業發展具有一定的指導意義。

靜態關聯長度的提出為理解非晶合金玻璃轉變結構相關的起源提供了一縷曙光，但是否存在控制慢動力學乃至玻璃轉變的純幾何結構序參量仍然是值得進一步深入研究的重要科學問題。此外，目前在膠體和高分子體系中，人們已經可以通過實驗手段來測量相應構型空間關聯，而對金屬玻璃形成液體，很難直接觀測原子尺度上的動力學行為，因而新的實驗表征技術和方法的開發是當前非晶合金研究的一個重要方向。

Figure 1 受限非晶合金過冷液體慢動力學特征與結構短程序解耦

Figure 2 受限非晶合金過冷液體的慢動力學與靜態關聯長度之間的耦合關系

Figure 3非受限非晶合金過冷液體的慢動力學與靜態關聯長度之間的耦合關系，綜合Figure 2和3，表明受限和非受限體系的動力學行為可以由靜態關聯長度統一地描述。

該研究工作得到了國家自然科學基金委、科技部、北京計算科學研究中心、中科院的資助。

成果發表在2018年《美國國家科學院院刊》(PNAS)上，“Configuration correlation governs slow dynamics of supercooled metallic liquids”，論文鏈接：https://doi.org/10.1073/pnas.1802300115

中國科學院物理研究所胡遠超、北京計算科學研究中心管鵬飛供稿，非晶中國整理編輯。

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